Aus dem gewaltigen Territorium der Diözese löste Papst Pius VII. im Jahr 1808 vier weitere Bistümer heraus, die er der Metropole Baltimore unterstellte – diese wurde damit zum Erzbistum erhoben. Die Kirchenprovinz Baltimore umfasste die Bistümer Boston, New York, Philadelphia und das heutige Louisville. Der Apostolische Stuhl reagierte in der Folgezeit auf das rapide Wachstum der katholischen Bevölkerung in den USA mit der Errichtung neuer Bistümer und Erzbistümer, so dass das Territorium Baltimores immer kleiner wurde. Dennoch wurde ihm als ältestem Bistum des Landes eine besondere Würde zugeschrieben: 1858 wurde dem Erzbischof von Baltimore bei Kirchenversammlungen das Privileg des Vorrangs vor allen anderen Erzbischöfen der USA mit Ausnahme der Kardinäle verliehen.
