Am 30. Januar 1349 wurde er mit der Stimmenmehrheit von Erzbischof Heinrich von Mainz, Markgraf Ludwig von Brandenburg, Herzog Erich von Sachsen-Lauenburg und den Pfalzgrafen bei Rhein Rudolf und Ruprecht im Dominikanerkloster in Frankfurt am Main zum römischen König gewählt. In Frankfurt nahm Günther von Schwarzburg einen Monat später auch die Huldigung der Bevölkerung entgegen. Karl IV. hatte er dennoch nichts entgegenzusetzen. Der Luxemburger zeigte sich militärisch überlegen und konnte zudem Günthers Anhänger auf seine Seite ziehen. Günther verzichtete schließlich am 26. Mai 1349 im Vertrag von Eltville gegen Geld und Straffreiheit für seine Anhänger auf das Königtum. Da war er bereits schwer erkrankt und starb kurze Zeit später, am 14. Juni 1349, im Johanniterkloster in Frankfurt. Dass er, wie es kolportiert wurde, durch seine Gegner vergiftet worden sei, ist nicht belegbar.
