Auf zwei Reisen nach Rom 769 und 781 traf Alkuin in Parma mit Karl dem Großen (seit 768 fränkischer König, seit 800 Kaiser) zusammen, der ihn ins Frankenreich an seinen Hof einlud. Vielleicht schon 782, spätestens aber 786 folgte Alkuin dieser Einladung, wurde Lehrer an der bedeutenden „Hofschule“ des karolingischen Königs und verweilte dort, unterbrochen von zwei England-Aufenthalten (786 und 789/90 – 793), bis 796, blieb seiner Heimat und dem dortigen Domkapitel aber lebenslang eng verbunden. Den Kanonikerbrüdern von York schrieb er: „Ihr habt die zerbrechlichen Jahre meiner Kindheit in mütterlicher Zuneigung genährt“; „vergesst in Euren heiligen Gebeten niemals Euren Lehrer!“ (ep. 42; „ep.“ steht für „Epistolae“, also Briefe).
Bis zur Ermordung des northumbrischen Königs Aethelbert im Jahr 796 dachte Alkuin wohl noch an eine Rückkehr nach England. Dass er als Erzbischof von York vorgesehen war, Karl ihn jedoch davon abgebracht haben soll, ist nicht mehr als ein Gerücht. Auch Karl hätte ihn, wie manche andere Gelehrte in seinem Umkreis, zum Bischof erheben können. Stattdessen übertrug er ihm mehrere Abteien, vor allem 796 die Abtei des karolingischen Reichsheiligen Martin in Tours. Dorthin zog sich Alkuin bald darauf für den Rest seines Lebens zurück.
